Vào ngày 8 tháng 2 năm 2007, Harvard Crimson báo cáo rằng Faust đã được chọn làm hiệu trưởng tiếp theo của trường đại học Havard. Sau khi được sự chấp thuận chính thức của ban điều hành của trường đại học này, quyết định bổ nhiệm bà làm hiệu trưởng được đưa ra chính thức ba ngày sau đó.[7]Việc bổ nhiệm bà vào chức vụ này theo sau sự ra đi của Lawrence H. Summers, người đã từ chức vào ngày 30 tháng 6 năm 2006, sau một loạt các tuyên bố gây tranh cãi dẫn tới sự chỉ trích nhiều hơn từ các thành viên của khoa Khoa học và Khoa học Harvard. Derek Bok, người từng giữ chức vụ Tổng thống Harvard từ năm 1971-1991, đã trở lại làm hiệu trưởng tạm thời trong năm học 2006-2007.

Trong một cuộc họp báo ở khuôn viên Faust, ông nói: "Tôi hy vọng rằng việc bổ nhiệm tôi có thể là một biểu tượng của việc mở ra những cơ hội mà trước đây không thể tưởng tượng được kể cả một thế hệ." Bà cũng nói thêm, "Tôi không phải là hiệu trưởng phụ nữ của Harvard, tôi là hiệu trưởng của Harvard."